故事始于 哈利・波特 在 德思礼 家度过的又一个烦躁的暑假。他和表哥 达力・德思礼 遭到两只 摄魂怪 的袭击，哈利被迫使用 呼神护卫 咒击退它们，却因此收到了 魔法部 发出的非法在校外使用魔法的开除通知。在 阿拉斯托・穆迪、尼法朵拉・唐克斯 和 金斯莱・沙克尔 等巫师的护送下，哈利被带到 凤凰社 的总部——位于 格里莫广场12号 的 布莱克 家族祖宅。在这里，他与朋友 罗恩・韦斯莱 和 赫敏・格兰杰 重聚，并了解到凤凰社是一个由 阿不思・邓布利多 领导、旨在对抗 伏地魔 及其 食死徒 的秘密组织。 哈利在魔法部的听证会上，因邓布利多的辩护而被宣告无罪，得以返回 霍格沃茨。然而，魔法部部长 康奈利・福吉 拒绝相信伏地魔已经归来，并认为邓布利多试图觊觎他的职位。为此，他指派高级副部长 多洛雷斯・乌姆里奇 担任霍格沃茨的新任 黑魔法防御术 教授。乌姆里奇的课程只教授空洞的理论，并逐渐通过魔法部颁布的“教育令”掌控了学校，成为“高级调查官”，对学生和教授进行高压统治。 由于无法学到实用的防御魔法，哈利在赫敏的提议下，秘密组织了一批学生成立了“邓布利多军”（D.A.），在 有求必应屋 中亲自教授他们黑魔法防御术。同时，哈利频繁地梦见通往魔法部 神秘事务司 的一条走廊，并与伏地魔之间产生了更强烈的精神连接。为此，邓布利多安排 西弗勒斯・斯内普 教导哈利 大脑封闭术，以保护他的思想免受伏地魔的侵入，但由于两人之间的敌意，教学最终以失败告终。 在一次大脑封闭术课上，哈利无意中看到了斯内普的记忆，发现自己的父亲 詹姆・波特 曾在学生时代霸凌过斯内普。不久后，“邓布利多军”因成员 玛丽埃塔・艾克莫 的背叛而暴露，邓布利多为保护哈利而承担了所有责任，被迫离开霍格沃茨，乌姆里奇则接任校长。 故事的 climax 发生在哈利收到了一个虚假的幻象，看到他的教父 小天狼星布莱克 正在神秘事务司里遭受伏地魔的折磨。哈利与罗恩、赫敏、金妮・韦斯莱、纳威・隆巴顿 和 卢娜・洛夫古德 一同骑乘 夜骐 飞往魔法部。他们在预言厅中发现了一个刻有哈利名字的 预言球，并随即遭到 卢修斯・马尔福 领导的食死徒的伏击。原来，伏地魔的目标是骗哈利来取出这个关于他们两人的预言。 凤凰社成员及时赶到支援，双方在神秘事务司展开激战。在战斗中，小天狼星布莱克被他的堂姐 贝拉特里克斯・莱斯特兰奇 的咒语击中，坠入了神秘的帷幔后死去。悲痛欲绝的哈利追击贝拉特里克斯，并在中庭与随后现身的伏地魔本人对峙。邓布利多也在此刻赶到，与伏地魔展开了一场惊心动魄的对决。最终，伏地魔在魔法部官员们目睹下逃离，福吉不得不承认他归来的事实。 回到霍格沃茨，邓布利多向哈利揭示了预言的全部内容：预言称一个“有能力战胜黑魔头的人”将在七月底降生，而黑魔头会“把他标记为自己的同类”。这个人（哈利或纳威）与伏地魔之间，必然是“一个死，一个活”。邓布利多解释说，他多年来对哈利保持距离，是为了保护他，不让他因这个预言而背负过重的负担。哈利在失去教父的巨大悲痛和知晓预言的沉重打击中，结束了他在霍格沃茨的第五年。
《哈利・波特与凤凰社》是整个系列中篇幅最长的一部，标志着故事基调的重大转折。